中空纤维膜材料与膜过程教育部重点实验室

膜国家重点实验室新型功能膜材料创新团队在Fenton催化污水处理研究中取得新进展

发布者:张亚彬发布时间:2015-12-03

近日,我校材料学院张玉忠教授带领的新型功能膜材料创新团队在Fenton催化污水处理方面取得新进展,采用冷冻干燥的方法成功制备了高含量孤立铁物种的沸石Fenton催化剂。相关研究成果以“ Design of isolated iron species for Fenton reactions: lyophilization beats calcination treatment”为题在线发表在化学通讯 (Chemical Communications, 2015, 51, 16936 - 16939)上。

孤立铁物种,是指铁原子在特定的条件下,通过取代沸石骨架中的铝原子,以铁氧四面体[FeO4]的形式存在于沸石骨架中的一类铁物种。大量研究证实,孤立铁物种为含铁沸石催化剂在催化过程中的活性物种。然而,在制备含孤立铁物种的过程中,铁含量不能过高,含量过高将导致沸石上生长大量的铁氧化物。相关研究表明只有当铁含量低于2%的时候,相应催化剂中的铁物种才主要以孤立铁物种的形式存在。为此,如何在高铁含量的条件下,使得沸石中的铁物种仍主要以孤立铁物种的形式存在,一直是该领域研究者所追求的目标。

针对上述问题,该研究团队在详细分析了含孤立铁物种催化剂制备过程的特点后,提出通过冷冻干燥的方法,来制备高含量孤立铁物种的沸石催化剂。最后研究证实,在铁含量为8.9%时,通过冷冻干燥法制备的催化剂中铁物种主要以孤立铁物种的形式存在,而在通过常规热处理方法制备的催化剂中,铁物种则主要以铁氧化物的形式存在。另外,在相同的实验条件下,与常规热处理方法制备的催化剂相比(如下图所示),冷冻干燥法制备的催化剂在Fenton反应中呈现出更高的催化速率,双氧水利用效率以及催化剂稳定性。

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冻干燥法制备的催化剂较热法制备的催化剂具有更高的苯酚降解速率,在苯酚降解完全时,F-55-48催化剂的反应体系里双氧水剩余浓度更高,其双氧水利用效率更高;通过测定反应过程中铁活性物种的泄漏量和F-55-48催化剂在pH=6.0条件下的六次循环实验(T500-6在该条件下无苯酚降解能力),证实了冷冻干燥法制备的催化剂具有更高的稳定性和可回收性能。

工业废水治理是我国实现环境水体可持续发展的重大战略性问题。近年来新型非均相Fenton反应催化剂的合成及性能研究成为研究者们关注的热点。该类新型非均相Fenton催化剂显著提高非均相Fenton催化剂的性能,可应用于实际污水的处理过程,不仅能在提高水中污染物降解速率的同时,也能有效地减少双氧水的使用量及增加催化剂的循环使用次数,从而避免实际Fenton过程中过量消耗双氧水以及产生大量铁泥的缺陷,因此针对该催化剂的应用将产生巨大的社会和经济效益,为非均相Fenton催化氧化处理水中难降解有机物质提供参考。

该研究工作得到了国家自然科学基金等基金的支持。

据悉,化学通讯 (Chemical Communications)是英国皇家化学学会(Royal Society of Chemistry,RSC)旗下核心期刊,是国际公认的化学领域权威期刊。


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